De eerste bewoner en de eerste Koning is volgens oude tradities Inopion, de zoon van Dionissos of Thisseus en Ariadne, die van Kreta afkomstig waren en de lokale bevolking leerde hoe ze druiven moesten kweken.

De naam Chios is afkomstig van Chiona, die de dochter was van Inopion. Ion daarentegen beweert dat de naam afkomstig is van Hios, de zoon van Neptunes, bij wiens geboorte er te veel sneeuw (hioni) viel op het eiland.

Volgens een derde theorie van de historicus Isidoros, is de naam Chios afkomstig van de Funissiërs en betekent het in de Syrische taal “Mastiek”.

Het eiland werd in het verleden ook met andere namen benoemd zoals Pitioussa (omwille van haar pijnbomen), Makris omwillen van haar vorm (Makri = lang), Aethalea (omwille van haar vulkaan) en Ofioussa (omwille van de vele slangen = ofis) maar deze namen zijn in de loop der eeuwen verloren gegaan. De archeologische vondsten (in Ag. Galas en Emporios) tonen aan dat het eiland reeds bewoond is sinds 6000 voor Christus.

Wat de stad Chios betreft zijn er bewijzen terug gevonden van voor de eerste Ionische Colonisatie toen de Ioniërs van het vasteland Chios bewoonden rond 1000 voor Christus en het ontwikkelden tot één van de grootste steden van de oude tijd.

Niet alleen maakten de Chioten winst door goederentransport, maar ook door zelf handel te drijven in hun eigen landbouw- en industriële producten. Het unieke Mastiek was niet de enige bron van weelde. In de 16e eeuw was Chios een grote stad met een populatie die geschat wordt rond de 60.000 à 80.000 inwoners (de slaven niet meegerekend).

Toen Chios lid werd van de Atheense Alliantie was het vrij en zelfbesturend. Tot aan de Polonesische oorlog was er een vijfjarige periode van vrede en groei. De verwoeste stad werd heropgebouwd en de bewoners maakten vooruitgang in scheepvaart en de handel nam toe op het eiland, wat resulteerde in extreme luxe. Athineos haalde aan dat de Chioten bekend waren voor hun ingenieuziteit en kookkunsten en de Chiotische koks waren zeer gegeerd. Thoukidides karakteriseert de Chioten als de rijksten onder de Grieken en looft hun stad.

Vervolgens was er de Peloponesische oorlog waarin de Chioten eerst samen met de Atheners vochten. Na hun nederlaag in Sicilië echter, liepen ze over en verklaarden hun steun aan Sparta. De Spartanen plaatsten echter “Dekarhia” (10 tirannen) en een hoofdleider, zodat Chios opnieuw te maken kreeg met tirannie en geweld. Ze verloren al hun schepen aan de Spartanen. De Chioten kregen al gauw spijt dat ze de Atheners de rug toegekeerd hadden. De financiële achteruitgang van Griekenland aan het einde van de 7e eeuw tot de 10e eeuw trof ook Chios. Daarna ging het stilaan beter. De laatste occupatie van het eiland door de Genuanen (Italië) in 1346 luidde het begin van een nieuw tijdperk in. In 1566 ruimden de Genuanen op hun beurt plaats voor de nieuwe bezetters, zijnde de Turken. De Turkse bezetting duurde 350 jaar (1566 – 1912).

In 1821 startte Griekenland haar revolutie tegen de Ottomanen. Na 400 jaar van bezetting en slavernij in hun moederland kwamen de Grieken eindelijk in opstand en vochten voor hun onafhankelijkheid. Chios nam echter niet deel in deze opstand. Het was een vredevol volk dat haar leven gewijd had aan het kweken van Mastiek. Dit product werd vooral verkocht aan de Sultan en daardoor kregen de Chioten meer privileges dan de andere Grieken en de slavernij was daardoor veel draaglijker op Chios.

Ongeacht deze privileges stonden de mensen van Chios trots en rebels tegenover het Ottomaanse rijk.  In maart van 1822 leidde Likourgos Logothetis van Samos zijn 2500 soldaten tellende leger naar de verovering van een Turks garizoen.

Toen dit nieuws de Sultan bereikte beviel hij zijn commandoleider Kara-Ali en diens vloot Chios aan te vallen en de mensen van Chios te straffen.  Kara-Ali en zijn soldaten slachtten vele mensen van het eiland af.

In een korte periode kende het mooie Egeïsche eiland een katastrofe die de inwoners ofwel had afgeslacht, gevangen genomen of verkocht als slaven.  Van de populatie van 100000 Grieken waren er maar 40000 in staat om naar naburige eilanden te vluchten of de bergen in te trekken.  De mensen die de bergen waren ingetrokken werden snel daarna verplicht het eiland te verlaten.  Tegen het einde van augustus was de populatie van Chios gezakt tot 3000 mensen.

Het nieuws van de barbaarse slachtpartij had snel de rest van Griekenland bereikt en de naburige Europese landen.  Het was toen pas dat de naties in de wereld het belang inzagen van de rechtzetting van de Griekse onafhankelijkheid tegenover het Ottomaanse rijk.  Aangezien de Grieken niet in staat waren de vernietiging van Chios door Kara-Ali tegen te gaan, besloten ze wraak te nemen.  Constandinos Kanaris, zeecommandant van het eiland Psara, moest deze wraakvolle missie leiden.

Na de verschrikkelijke aardbeving in maart 1881, vertrekt op 4 juni 1882 Kanaris samen met een andere zeecommandant, Pipino, op het eiland Psara, samen met hun vuurschepen.  Karanis omsingelde Kara-Ali's vloot en Pipino omsingelde de andere vloot.

De vijandelijke schepen zagen Pipino's vloot en roeiden die op tijd uit.  Maar Kanaris' vloot slaagde erin de vijandelijke schepen in brand te zetten en te laten exploderen.  De overwinning kostte 1600 levens.

Deze aanmoedigende overwinning gaf de Grieken kracht voor het terugwinnen van hun onafhankelijkheid en vanaf toen werden alle gevechten gestreden met een bezielde overtuiging van hun vrijheid.

Na de Balkangevechten is Chios op 11 november 1912 eindelijk vrij en terug verbonden met de rest van de Griekse steden.  Chios bevond zich opnieuw onder vreemd bestuur op 4 mei 1941 toen het bezet werd door de Duitsers.  De Duitse bezetting eindigde op 10 september 1944.